Sein erster Weg führte ihn in die USA, wo er an der Universität von Chicago christliche Schriften studierte. Er erwarb dabei seinen Doktorgrad in alten Schriften. Seine eigentliche Suche blieb jedoch erfolglos.

Ihm wurde zugetragen, dass auch Buddah die Kraft des Heilens besaß. Er kehrte nach Japan zurück, um in den buddhistischen Lehren Antworten zu finden. Er bereiste viele Klöster und studierte die Schriften, wieder ohne Erfolg. Schließlich gelangte er zu einem Zen-Kloster und traf dort einen älteren Abt, der auch an dem Thema der Heilung interessiert war. Zusammen mit diesem suchte Usui in alten buddhistischen Schriften (Sutras) nach dem Schlüssel des Heilens. Zuerst studierten sie die japanischen Übersetzungen. Nachdem sie auch dort nicht hinter das Geheimnis kamen, lernte Usui Chinesisch, fand jedoch auch in den chinesischen Übersetzungen keine Hinweise.

Usui gab nicht auf und lernte die alte Sprache Sanskrit, in der die ursprünglichen buddhistischen Schriften geschrieben sind. In einer handschriftlichen Schriftrolle eines Jüngers des Buddha wurde er schließlich nach über sieben Jahren endlich fündig. Er fand Symbole und die dazugehörige Beschreibung, wie Buddha heilte.

Was er entdeckte war das Wissen. Jedoch fehlte ihm die Kraft, dieses Wissen anzuwenden.

So entschied er, sich zum Fasten und Meditieren auf einen heiligen Berg in Japan zu begeben. Hier legte Usui 21 Steinchen vor sich auf die Erde. Diese sollten ihm als Kalender dienen, da er exakt 21 Tage fasten und meditieren wollte. Jeden Tag entfernte er ein Steinchen, las in den Sutras, sang und meditierte. 20 Tage geschah nichts Ungewöhnliches. In der Nacht des 21. Tages, als er schon nichts mehr erwartete, kehrte er nochmals in sich und betete innig: "Vater, bitte zeige mir das Licht!" Und plötzlich - frei von allen Vorstellungen - sah er ein helles Licht am Himmel. Es kam immer schneller auf Ihn zu, wurde größer und größer und traf Usui schließlich in der Mitte der Stirn - dem dritten Auge. Er wurde zu Boden geworfen, verlor das Bewusstsein und fiel in einen trance-ähnlichen Zustand. Dem höheren Bewusstsein nahe, sah er viele farbige Bläschen und eine Leinwand, auf der die Symbole in einer goldenen Schrift standen, die er schon zuvor in den Sanskrit-Sutras gefunden hatte. Endlich hatte Usui den Schlüssel zu den Heilungen von Buddha und Jesus.

Als er das Bewusstsein wieder erlangte, war es Mittag und die Sonne stand hoch am Himmel. Überrascht stellte er fest, dass er nicht mehr erschöpft und hungrig war, wie in der Nacht zuvor, sondern voller Kraft und Energie. Er eilte den Berg hinab, um dem alten Abt seine Erfahrungen mitzuteilen. Dabei verletzte er sich an seinem großen Zeh. Aus einem Reflex hielt er seine Hand darauf. Die Blutung kam zum Stillstand und der Schmerz verging.

Unterwegs kehrte er in einer Herberge ein, um sich zu stärken. Er bestellte sich ein großes Mahl. Während des Wartens erschien die Tochter des Wirtes mit verweintem Gesicht und einer dicken roten Backe, da sie starke Zahnschmerzen plagten. Nachdem Usui um Erlaubnis gebeten hatte, ihr Gesicht zu berühren, legte er seine Hände auf die Wangen des Mädchens. Nur wenige Minuten später ging die Schwellung zurück und die Schmerzen ließen nach. Der Wirt war hoch erfreut über dieses Wunder und lud Usui zu seinem Mahl ein. Zur erneuten Verwunderung des Wirtes verspeiste Usui das ganze Mahl, obwohl es das erste Essen nach seiner Fastenzeit war.

Als Usui ins Zen-Kloster zurückkehrte, erfuhr er von einem Arthritis-Anfall des alten Abtes. Usui legte seinem Freund seine heilenden Hände auf und die Schmerzen wurden gelindert. Nun wusste Usui sicher, dass er die Gabe des Heilens besaß.

Nach einigen Wochen im Kloster, in denen er dem Abt seine Erkenntnisse schilderte, entschloss sich Usui in das Bettlerviertel von Kyoto zu gehen, um die Kranken zu heilen. Er heilte die Menschen von ihren Leiden. Als sie dann jedoch nach einigen Jahren wiederkamen, um sich erneut von ihm heilen zu lassen, fragte er, warum sie wieder zurück kamen. Er erfuhr, dass sie ihr Leben nicht geändert hatten, da es einfacher war, so weiter zu leben, wie zuvor.

Usui erkannte, dass er zwar den Körper von Krankheitssymptomen heilen konnte, für eine richtige Heilung auch Geist und Seele geheilt werden müssen. Dies veranlasste ihn die Reiki-Lebensregeln aufzustellen. Weiter entschied er sich, nur noch jenen Menschen zu helfen, die ihn ausdrücklich um seine Hilfe baten und das Geschenk der Heilung auch achten konnten.

Usui verließ das Bettlerviertel und begann zu unterrichten. Neben der Heilung durch Reiki lehrte er auch die Lebensregeln, damit auch die Denkweise geheilt würde. Um eine Wertschätzung für diese Kunst zu erlangen, entschloss er sich, ein Entgeld für das Vermitteln seines neu erworbenen Wissen zu verlangen.